用于锂空气电池的复合物、其制备方法及锂空气电池技术

提供用于锂空气电池的由下式1表示的复合物、制备所述复合物的方法、以及包括所述复合物的锂空气电池，其中式1中的M为选自如下的至少一种：第4族元素、第6族元素、第9族元素、第10族元素、和第14族元素，和0<x<1。[式1]MCxN(1-x)。

【技术实现步骤摘要】
【专利说明】 相关申请 本申请要求在韩国知识产权局于2014年8月8日提交的韩国专利申请 No. 10-2014-0102625和2015年5月14日提交的韩国专利申请No. 10-2015-0067600的权 益，将其公开内容全部引入本文作为参考。
本公开内容涉及用于锂空气电池的复合物、制备所述复合物的方法、以及采用包 括所述复合物的正极的锂空气电池。
技术介绍
锂空气电池包括能够嵌入和脱嵌锂离子的负极；能够使空气中的氧气还原和进行 氧化以形成氧气的正极；和设置在正极和负极之间的电解质。锂空气电池使用空气中的氧 气作为正极活性材料，使得锂空气电池可具有非常高的能量密度。在这点上，作为下一代电 池，锂空气电池已经受到许多关注。 在锂空气电池的放电期间，通过由负极提供的金属与正极周围的空气（即，空气 中的氧气）之间的反应而产生金属氧化物。此外，在锂空气电池的充电期间，所产生的金属 氧化物被还原为金属和氧气。
技术实现思路
提供用于锂空气电池的具有改善的容量特性的复合物以及制备所述复合物的方 法。 提供采用包括所述复合物的正极的锂空气电池。 提供新型复合物。 另外的方面将在以下描述中部分地阐明和部分地将从所述描述明晰，或者可通过 所呈现实施方式的实践而获悉。 根据一个方面，提供用于锂空气电池的由下式1表示的复合物： MCxN(lx) 其中式1中的Μ为选自金属元素和准金属元素的至少一种，和 0〈χ〈1。 根据另一方面，提供制备用于锂空气电池的由下式1表示的复合物的方法，所述 方法包括： (第一步骤）通过进行复合物组合物的聚合反应而获得聚合中间体，所述组合物 包括：聚合单体（聚合用单体）、包含甲酰基的化合物、包含选自金属元素和准金属元素的 至少一种的前体、和溶剂； (第二步骤）将第一步骤的聚合中间体在约25°C -约100°C范围内的温度下干燥； 和 (第三步骤）对第二步骤的聚合中间体进行热处理， MCXN(1 x) 其中式1中的Μ为选自金属元素和准金属元素的至少一种，和 0<χ<1〇 根据另一方面，提供由下式1表示并且具有六面体形状或类六面体 (hexahedron-like)形状的结构的复合物： MCXN(1 x) 其中式1中的Μ为选自金属元素和准金属元素的至少一种，和 0<χ<1〇【附图说明】 从结合附图考虑的实施方式的以下描述，这些和/或其它方面将变得明晰和更容 易领会，其中： 图1Α为根据实施方式的锂空气电池的示意图； 图1Β为根据实施方式的锂电池的分解透视图； 图2Α、3Α、4Α和5Α各自为在制备实施例1和2中制备的复合物以及在制备对比例 1和2中制备的材料的扫描电子显微镜法（SEM)图像； 图2Β和2C各自为在制备实施例1中制备的复合物在不同放大倍数下的扫描透射 电子显微镜法（STEM)图像； 图2D为在制备实施例1中制备的复合物的SEM图像； 图3B和3C各自为在制备实施例2中制备的复合物在不同放大倍数下的STEM图 像，和图3D为在制备实施例7中制备的复合物的SEM图像； 图4B和4C各自为在制备对比例1中制备的材料在不同放大倍数下的STEM图像； 图5B和5C各自为在制备对比例2中制备的材料在不同放大倍数下的STEM图像； 图6A和6B各自为在制备实施例1中制备的复合物在不同放大倍数下的透射电子 显微镜（TEM)图像； 图7A-7D各自为显示在制备实施例1中制备的复合物的元素面扫描结果的图像； 图7E为根据实施方式的锂空气电池的结构的示意图； 图8为显示在制备实施例1和2中制备的复合物以及在制备对比例1和2中制备 的材料的X-射线衍射（XRD)分析的结果的图； 图9A-9D各自为显示在制备实施例1和2中制备的复合物以及在制备对比例1和 2中制备的材料的X-射线光电子能谱法（XPS)的结果的图，和图9E-9H各自为显示在制备 实施例7中制备的复合物的XPS的结果的图； 图10为显示在制造实施例1和2以及制造对比例1和2中制造的锂空气电池的 容量特性的图； 图11A为显示在制造实施例3和制造对比例3中制备的锂空气电池的根据比容量 的电压变化的图； 图11B为显示在制造实施例1中制备的锂空气电池的根据比容量的电压变化的 图； 图12为显示在制造实施例3和4以及制造对比例3中制备的锂空气电池的容量 特性的图； 图13为显示在制造实施例3、6和7中制备的锂空气电池的容量特性的图； 图14为显示在制造实施例3以及制造对比例4和5中制备的锂空气电池的容量 特性的图；和 图15为显示在制造实施例3以及制造对比例3、4、5和7中制备的锂空气电池中 根据循环次数的容量变化的图。【具体实施方式】 现在将详细介绍实施方式，其实例示于附图中，其中相同的附图标记始终是指相 同的元件。在这点上，本实施方式可具有不同形式并且不应被解释为限于本文中阐述的描 述。因此，以下仅通过参照附图描述实施方式以解释本说明书的方面。如本文中使用的，术 语"和/或"包括相关列举项目的一个或多个的任意以及全部组合。例如的至少一种 (个）"的表述当在要素列表之前或者之后时修饰整个要素列表而不是修饰该列表的单独 要素。 将参照附图关于示例性实施方式详细地描述用于锂空气电池的复合物、制备所述 复合物的方法、包括所述复合物的正极、以及包括所述正极的锂空气电池。 提供用于锂空气电池的由下式1表示的复合物： MCXN(1 x) 其中式1中的Μ可为选自金属元素和准金属元素的至少一种，和 0〈χ〈1。 在式1中，Μ可为选自如下的至少一种：第4族元素、第5族元素、第6族元素、第 9族元素、第10族元素、和第14族元素。 在式1中，X可在约0. 1-约0. 9的范围内。例如，X可在约0. 3-约0. 7的范围内， 并且例如可为0. 3或0. 5。 相关领域中的碳化钛（TiC)材料被认为是具有高的电化学稳定性的材料，但是其 太稳定而无法与作为正极中的正极活性材料提供的氧气反应。因此，由于TiC材料的低的 活性，在使用TiC材料作为正极材料的情况下，正极可具有不令人满意的容量特性。 根据实施方式的式1的复合物可包括碳、氮、以及选自金属元素和准金属元素的 至少一种。式1的复合物可经由这些组分的共价键而为结晶结构，使得式1的复合物与TiC 材料相比具有提高的对氧气的反应性。 在式1中，Μ可为选自如下的至少一种：钛（Ti)、锆（Zr)、铪（Hf)、铬（Cr)、钴（Co)、 镍（Ni)、钼（Mo)、钨（W)、铯（Cs)、钯（Pd)、铂（Pt)、锗（Ge)、铑（Rh)、钒（V)、铌（Nb)、钽 (Ta)、铱（Ir)、和硅（Si)。 当正极中包括式1的复合物时，采用包括式1的复合物的正极的锂空气电池可改 善其循环特性和稳定性。此外，包括作为纳米尺寸的结晶材料的式1的复合物的正极与使 用非晶材料作为正极材料的情况相比可具有优异的导电性。 在一些实施方式中，式1的复合物可为多孔材料，其中所述多孔材料的平均孔径 在约lnm-约200nm、例如约lnm-约100nm或者约lnm-约10nm的范围内。由于包括具有在 这些范围内的平均孔径的孔，式1的复合物与使用无孔材料的情况相比可进一步容纳电解 质。 典型的锂空气电池可因在电池运行本文档来自技高网...

【技术保护点】
用于锂空气电池的复合物，其中所述复合物由下式1表示：[式1]MCxN(1‑x)式1中的M为选自金属元素和准金属元素的至少一种，和0<x<1。

【技术特征摘要】
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【专利技术属性】
技术研发人员：权纯哲，咸东诊，V罗夫，林东民，
申请(专利权)人：三星电子株式会社，
类型：发明
国别省市：韩国;KR