一种由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂及其制备方法，涉及一种催化剂及其制备方法，催化剂包括载体和活性组分，载体由镨和锆的氧化物组成；活性组分包括镍、铁和银的氧化物，或镍、铁、银单质，化学式为（Ni4Fe）mAg（PrZr4）nOx，m、n、x为催化剂中各元素的原子比例系数，m＝1～16，n＝4.8～64.8，x的值随催化剂中金属元素的化合价态而变，方法包括步骤：A．制备载体；B．制备硝酸盐混合水溶液；C．制备催化剂。本发明专利技术的催化剂在乙醇水气重整反应中具有良好的低温高活性和稳定性，在乙醇水气重整反应中对生产氢气具有高选择性，其成本低，方法简单，工业化生产极易实现。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种催化剂及其制备方法，特别是一种由镨锆镍铁银氧元素组成的催 化剂及其制备方法。
技术介绍
随着能源短缺加剧，氢能源作为一种洁净能源，其优势日益凸显。而乙醇水蒸气重 整制氢，以其原料来源的广泛性、洁净性等优势备受关注。出于应用的考虑，乙醇水蒸气重 整制氢催化剂研宄的重点之一，就是寻求低温活性高、氢气选择性好、一氧化碳选择性低的 非贵金属催化剂。乙醇水蒸气反应存在多种可能机理和多种可能中间体，最终产物选择性 受催化剂组成及结构的显著影响；选用多种金属活性组分制备催化剂，可发挥金属活性组 分各自的催化特性，它们的协同作用往往能显著提高催化剂的活性和选择性。
技术实现思路
本专利技术要解决的技术问题是：提供一种由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂及其 制备方法，以提高催化剂催化乙醇分解的活性和产氢气选择性，提高催化剂的稳定性，降低 催化剂的生产成本。 解决上述技术问题的技术方案是：一种由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂，包括 载体和活性组分，所述的载体由镨和锆的氧化物组成；所述的活性组分包括镍、铁和银的氧 化物，或镍、铁、银单质；该催化剂的化学式为（Ni 4Fe)mAg (PrZr4)nOx，其中，m、n、X为催化 剂中各元素的原子比例系数，m = 1~16, η = 4. 8~64. 8, X的值随催化剂中金属元素的 化合价态而变，Ni的化合价=0~2, Fe的化合价=0~3, Ag的化合价=0~2, Pr的化 合价=3~4, Zr的化合价=4。 本专利技术的进一步技术方案是：所述的由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂直接使用 于乙醇水蒸气重整反应，或是先用还原性气体预还原处理，再使用于乙醇水蒸重整反应。 本专利技术的另一技术方案是：一种由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂的制备方法， 该方法包括如下步骤： A. 制备载体： 配制0. 1~Imol · I71的碳酸按水溶液及Pr+Zr离子总浓度为0. 1~Imol ·厂1的Pr (NO3) 3与Zr (NO 3) 4混合水溶液；在KTC~4(TC下，将Pr (NO 3) 3与Zr (NO 3) 4混合水溶 液即镨锆硝酸盐混合水溶液滴加到过量10%的碳酸铵溶液中，同时剧烈搅拌反应溶液，滴 加完毕后，保持搅拌1. 5~3小时，陈化8~12小时，过滤；用无水乙醇搅拌分散载体初期 沉淀，再用超声波处理器分散洗涤载体初期沉淀5~20分钟，抽滤；再重复洗涤一次；所得 载体终期沉淀在50°C~70°C、90°C~IKTC各烘干4~8小时；450°C~550°C和650°C~ 750°C下分别焙烧2~4小时，获得载体； B. 制备硝酸盐混合水溶液： 配制离子总浓度为〇. 1~Imol · L-1的Fe (NO 3) 3、Ni (NO3) 2、AgNCV混合水溶液； C.制备催化剂： 在10°C~40°C和剧烈搅拌下往Fe (NO3) 3、Ni (NO3) 2、AgNCV混合水溶液加入载体粉 末，保持搅拌30~60分钟；然后升高温度到60°C~KKTC，保持搅拌下蒸发水分，过滤， 得催化剂初期沉淀；用无水乙醇搅拌分散催化剂初期沉淀，再用超声波处理器分散洗涤催 化剂初期沉淀5~20分钟，抽滤；再重复洗涤一次；所得催化剂终期沉淀在50°C~70°C、 90°C~110°C各烘干4~8小时；450°C~550°C和650°C~750°C下分别焙烧2~4小时， 获得（Ni 4Fe )mAg (PrZr4)n0x催化剂，其中，m、η、X为催化剂中各元素的原子比例系数，其中， m = 1~16, η = 4. 8~64. 8, X的值随催化剂中金属元素的化合价态而变，Ni的化合价= 0~2, Fe的化合价=0~3, Ag的化合价=0~2, Pr的化合价=3~4, Zr的化合价= 4〇 本专利技术的进一步技术方案是：在所述步骤A中，所用无水乙醇的体积是载体初期 沉淀体积的10~50倍；在所述步骤C中，所用无水乙醇的体积是催化剂初期沉淀体积的 10~50倍。 本专利技术的再进一步技术方案是：在所述步骤A和步骤C中，所述超声波处理器的超 声波频率均为40 kHz，功率均为100~500W。 由于采用上述技术方案，本专利技术之由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂及其制备方 法与现有技术相比，具有以下有益效果： 1.催化剂在乙醇水气重整反应中具有良好的低温高活性和稳定性： 在常压连续流动式微型固定床反应器中进行本专利技术的催化剂活性评价，本专利技术之由镨 锆镍铁银氧元素组成的催化剂装填量500 mg，用还原气对新鲜催化剂进行活化处理，然 后，乙醇水溶液由恒流注射泵以0· Iml · rniiT1流速注 入汽化器，乙醇气、水气与Ar载气（Ar载气流速60 ml · mirT1)混合连续进入催化剂床，在 本专利技术的六个典型催化剂上实现的乙醇转化率（％)见下表一： 表一【主权项】1. 一种由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂，包括载体和活性组分，其特征在于：所述 的载体由镨和锆的氧化物组成；所述的活性组分包括镍、铁和银的氧化物，或镍、铁、银单 质；该催化剂的化学式为（Ni 4Fe) mAg (PrZr4) nOx，其中，m、n、X为催化剂中各元素的原子比 例系数，m = 1~16, n = 4. 8~64. 8, X的值随催化剂中金属元素的化合价态而变，Ni的 化合价=〇~2, Fe的化合价=O~3, Ag的化合价=O~2, Pr的化合价=3~4, Zr的 化合价=4。2. 根据权利要求1所述的由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂的制备方法，其特征在 于：所述的由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂直接使用于乙醇水蒸气重整反应，或是先用 还原性气体预还原处理，再使用于乙醇水蒸重整反应。3. -种由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂的制备方法，其特征在于：该方法包括如下 步骤： A. 制备载体： 配制0. 1~Imol ? I71的碳酸按水溶液及Pr+Zr离子总浓度为0. 1~Imol ?厂1的Pr (NO3) 3与Zr (NO 3) 4混合水溶液；在KTC~40°C下，将Pr (NO 3) 3与Zr (NO 3) 4混合水溶 液即镨锆硝酸盐混合水溶液滴加到过量10%的碳酸铵溶液中，同时剧烈搅拌反应溶液，滴 加完毕后，保持搅拌1. 5~3小时，陈化8~12小时，过滤；用无水乙醇搅拌分散载体初期 沉淀，再用超声波处理器分散洗涤载体初期沉淀5~20分钟，抽滤；再重复洗涤一次；所得 载体终期沉淀在50°C~70°C、90°C~IKTC各烘干4~8小时；450°C~550°C和650°C~ 750°C下分别焙烧2~4小时，获得载体； B. 制备硝酸盐混合水溶液： 配制离子总浓度为〇. 1~Imol ? L-1的Fe (NO 3) 3、Ni (NO3) 2、AgNCV混合水溶液； C. 制备催化剂： 在10°C~40°C和剧烈搅拌下往Fe (NO3) 3、Ni (NO3) 2、AgNCV混合水溶液加入载体粉 末，保持搅拌30~60分钟；然后升高温度到60°C~KKTC，保持搅拌下蒸发水分，过滤， 得催化剂初期沉淀；用无水乙醇搅拌分散催化剂初期沉淀，再用超声波处理器分散洗涤催 化剂初期沉淀5~20分钟，抽滤；再重复洗涤一次；所得催化剂终期沉淀在50°本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种由镨锆镍铁银氧元素组成的催化剂，包括载体和活性组分，其特征在于：所述的载体由镨和锆的氧化物组成；所述的活性组分包括镍、铁和银的氧化物，或镍、铁、银单质；该催化剂的化学式为（Ni4Fe）mAg（PrZr4）nOx，其中，m、n、x为催化剂中各元素的原子比例系数，m＝1～16，n＝4.8～64.8，x的值随催化剂中金属元素的化合价态而变，Ni的化合价＝0～2，Fe的化合价＝0～3，Ag的化合价＝0～2，Pr的化合价＝3～4，Zr的化合价＝4。
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：吴洪达，刘含智，
申请(专利权)人：广西科技大学，
类型：发明
国别省市：广西;45
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